Василе Александри родился в 1821 году в молдавском городе Бакэу в семье спэтара (крупного боярина). Получил домашнее образование, затем учился в Яссах и уехал учиться в Париж, где поступил на медицинский факультет, потом на юридический, но ни одного не окончил. 20-летним юношей Александри возвращается в Яссы, где сотрудничает в журнале «Dacia Literarâ» (Литературная Дакия). Через год он назначается директором господарского театра, но этот пост занимает только два года, вследствие борьбы реакционных сил против «офранцуженного» молодого поколения бояр. В 1844 году принимает деятельное участие в органе либеральной молодёжи «Propăşirea» (Прогресс). В 1848 году, когда революционная волна докатилась до Молдавии, Александри стал активным участником движения, направленного против тогдашнего господаря Михаила Стурдза, ставленника русского двора. С подавлением этого движения Александри вынужден был эмигрировать за границу, где начинается его настоящая литературная деятельность, продолжавшаяся больше полувека. После русско-турецкой войны 1877—1878 Александри был долгое время послом румынского королевства в Париже. Был избран членом Румынской академии, где он противодействовал искусственной латинизации румынского языка. Александри — один из застрельщиков в борьбе за уничтожение крепостного права, за освобождение рабов-цыган, секуляризацию монастырских земель и создание единого румынского государства. Александри является таким образом выразителем настроений эпохи буржуазных национальных революций 1848 года.

Основная заслуга Александри та, что он один из первых обратил внимание на богатство румынского фольклора, занялся собиранием его памятников, результатом чего явилось опубликование им в 1853 году, в Париже, сборника «Doine» (Дойны). Василе Александри также впервые опубликовал пасторальную балладу «Миорица» в 1850 году в журнале «Буковина» (номер 11, стр. 51—52). Баллада была записана писателем Алеку Руссо в 1846 году в монастыре Собежа, где он находился в ссылке, и передана Александри. После смерти Руссо Александри записал другой вариант баллады, рассказанный ему в районе горы Чахлэу. Александри изменил текст, напечатанный в 1850 году, и опубликовал «Миорицу» в двух сборниках народной поэзии («Баллады» [Яссы, 1852], стр. 1—6; «Народные стихи румын» [Бухарест, 1866], стр. 1—3).

Наиболее известны пьесы: «Йоргу из Садагура» (1844), «Яссы во время карнавала», «Кирицав провинции» (1852) и др. «История одного золотого» (1843) — сатира на судей взяточников, ростовщиков, исправников и др. Под влиянием народного творчества создал «Дойны» (1843—53), сборник «Народные стихотворения» (1852). Циклы стихов: «Ландыши» (1848—63) и «Маргаритки» (1852—62), «Наши воины». Автор исторических поэм: «Красная дубрава», «Дан — горный капитан», циклов «Легенды» (1869—75), «Пастели» (Pasteluri, 1868—69) «Новые легенды» (1876—78), исторических драм — «Воевода-деспот» (поставлена 1879, изд. 1880), «Источник Бландузии» и «Овидий». Значителен вклад Александри в развитие и обогащение литературного языка.

Существует мнение, что поэтическое творчество Александри не отличается оригинальностью, а его драматические произведения и отчасти эпические и лирические стихотворения являются подражанием французским романтикам. Другие исследователи отмечают, что «два несомненных качества у всех его произведений — жизнелюбие поэта и талант».